計算凝聚态物理團隊在陰離子電池研究方面取得新進展

近期，我院計算凝聚态物理組在陰離子電池的電極-電解質界面兼容性方面取得新進展，相關研究工作“Exploration of Electrode-Electrolyte-in-One System Based on Fluorine/Chloride Ion Battery”以BETVLCTOR伟德官方网站為第一單位發表在《Advanced Energy Materials》，碩士生吳夢琪、東南大學博士生胡雪晨和崔富瀚為論文共同第一作者，青年教師連如乾博士、吉林大學魏英進教授和溫州大學蔡冬博士為共同通訊作者。另一項工作在氯離子電池負極研究方面取得新進展，相關成果“High-Throughput Screening of Stable Layered Anode Materials A₂TMO₃Cl for Chloride-Ion Batteries”發表在《Journal of Materials Chemistry A》，碩士生汪德星和張富盛為論文共同第一作者，青年教師連如乾博士、吉林大學魏英進教授和博士生吳夢琪為共同通訊作者。

随着人們對電池材料認識的不斷深入，界面保護策略也被設計的越來越複雜。然而，電極和電解質分别屬于不同的材料，不同材料之間的相互作用是一種固有的現象。為了解決這一問題，作者提出了“電極-電解質一體化”（EEIO）概念，即一種儲能材料可以在其不同的離子存儲階段同時充當電極和固态電解質（SSE）。我們對氯離子電池和氟離子電池中的EEIO材料進行了初步研究，建立了合理的篩選程序，并預測了其運行機理。通過對離子結合能力、相變機理、電導率和離子擴散動力學性能的綜合評估，篩選出CsCl、SrCl₂、LaCl₃和LaF₃可分别作為氯離子電池和氟離子電池的EEIO材料。在EEIO體系中，材料界面與導電絕緣界面分離，這解決了負極與SSE之間的材料兼容性問題。此外，EEIO體系的負極電化學反應與SSE分解反應之間具有内在相關性，可确保EEIO電池的電化學電壓不會超過SSE的分解電壓。該儲能系統有望實現SSE與其中一側電極的完全兼容，值得進一步探索。

當前氯離子電池（CIBs）負極材料的研究仍局限于強堿性金屬，這些金屬負極在氯化過程中不可避免的電子絕緣和結構重構問題嚴重制約了CIBs的實際應用。層狀鈣钛礦氧氯化物（A₂TMO₃Cl）具有類似真空吸塵器的“TM-O-A-Cl”結構，内部強堿性金屬直接與Cl相連保證了較強的Cl^-結合能力，這在本質上符合CIBs的負極要求。同時，A₂TMO₃Cl中的過渡金屬作為氧化還原中心，提供了良好的Cl^-存儲能力和電子導電性。作者采用高通量篩選方法在80種A₂TMO₃Cl中探索穩定的負極材料，篩選出的Ca₂CoO₃Cl和Ba₂RhO₃Cl在電化學過程中可以保持層狀結構，從而保證了Cl能夠實現穩定的嵌入和脫出。本工作改進了現有金屬負極的反應機理，有望在陰離子電池循環性能上實現新的突破。

以上工作得到了BETVLCTOR伟德官方网站高層次引進人才項目、BETVLCTOR伟德官方网站科研創新團隊項目、河大超算等的資助和支持。

文章鍊接：

https://doi.org/10.1002/aenm.202304523;https://doi.org/10.1039/D3TA08094C